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新型光学吸收模型研究方面取得重要进展
2016-05-22 16:59:22   国家自然科学基金委化学科学部 审核人:Gezlone   (点击: )

在国家自然科学基金重点项目(U1463204)和面上项目(21173045)等的资助下,福州大学徐艺军课题组通过与美国天普大学孙玉刚课题组合作,在金属Pt纳米粒子新型光学吸收模型体系研究方面取得重要进展,相关研究成果以“Near-field dielectric scattering promotes optical absorption by platinum nanoparticles”为题于5月2日在Nature Photonics上在线发表(Nat. Photonics, 2016, DOI: 10.1038/NPHOTON.2016.76)。

论文链接:http://www.nature.com/nphoton/journal/vaop/ncurrent/abs/nphoton.2016.76.html。

金属纳米材料因其具有丰富且可调控的光学性质,已在许多研究领域得到广泛的研究关注。与具有显著表面等离子体共振(surface plasmon resonance, SPR)效应的贵金属Au和Ag纳米材料不同,粒径小于10 nm的Pt纳米粒子通常在紫外到可见短波区域内,可在很宽的波长范围内激发,但并无显现出明显的光学吸收峰。尽管粒径大于30 nm的Pt纳米结构(例如Pt纳米球、Pt纳米盘等)可以表现出良好的SPR吸收性质,但对于粒径小于10 nm的Pt纳米粒子的特定光学吸收峰此前一直未被观测到。可见,在不改变Pt纳米粒子(< 10 nm)粒径的前提下,直接识别和调控其光学吸收峰,并明确由Pt纳米粒子所引起光催化性能提高的缘由,是一项极具挑战性的课题,对于可见光区域的研究则难度更大。

徐艺军课题组通过巧妙地设计优化Pt纳米粒子的近场和介电环境,在不改变Pt纳米粒子大小的前提下,成功调控出粒径小于10 nm的Pt纳米粒子在可见光区的光学吸收峰,并建立了一种全新的光学吸收模型。在该光学模型中,Pt纳米粒子能够吸收SiO2载体近场的散射光,从而表现出特定的光学吸收性质。这一全新的光学吸收模型与贵金属的表面等离子体共振效应在概念上是完全不同的,即SiO2载体的近场散射光促进了Pt纳米粒子产生特定的光学吸收峰,而非直接的入射光。通过与美国天普大学孙玉刚课题组合作, 利用Mie理论和时域有限差分(FDTD)法对该复合材料的光学性质进行了系统的理论模拟(图1),计算结果证明了该光学吸收模型的可靠性。

Pt纳米粒子光学吸收峰的成功鉴别为研究并理解由Pt纳米粒子引发的光催化氧化还原过程提供了前提。基于此,将所构建的Pt纳米粒子复合体系用于多种可见光(> 500 nm)光催化反应中,均显现出明显的光催化活性。波长范围调控的实验结果进一步证明了复合材料光催化活性是由Pt纳米粒子经可见光照射下被激发所产生的。该研究结果为利用小粒径的Pt纳米粒子调控复合材料的光学吸收性质,并将其用于太阳能转换开辟了一条新途径。

图1. 采用时域有限差分(FDTD)法对不同样品模拟得到的近场强度分布图:

(a, b) Pt/SiO2; (c, d) Pt/SiO2@TiO2.

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