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MoS2及相关材料电催化和光电催化析氢研究进展
2017-03-18 16:25:53 Qi Ding, Bo Song, Ping Xu, Song Jin  X-MOL 审核人:   (点击: )
                                                                                        

随着全球人口不断增加,能源需求总量日益扩大,气候变化和环境问题日益严重,如何在发展社会经济的同时,保护地球的自然环境成为亟待解决的课题。通过环境友好的电催化和光电化学 (PEC) 分解水制氢是一种非常有前景的清洁能源提供方案,其中可以改变反应速率、效率和选择性的催化剂在这些析氢体系中扮演着关键的角色,大规模和可持续地的析氢前提是需要使用高效、地球储量丰富的催化剂来取代目前商业化的铂和其他贵金属催化剂。


最近,美国威斯康星大学麦迪逊分校的金松应邀在Chem (Cell press)杂志上与哈尔滨工业大学的徐平教授宋波教授合作撰写了题为 “Efficient Electrocatalytic and Photoelectrochemical Hydrogen Generation Using MoS2 and Related Compounds的综述性文章。该文全面地回顾了近年来利用 MoS2及相关材料作为贵金属催化剂的有效替代物,用于电催化析氢 (HER) 与光电化学分解水的重要研究进展,这是一篇学习氢能源领域相关机理和进展的佳作。


在文章中,作者首先详细介绍了不同电解液体系下HER的反应过程 (如图1所示) ,并阐述了其反映催化剂本征催化活性以及整体催化性能的关键参数。

图1. HER作用的机制机理

 

接下来针对 MoS2材料,文章首先分析了3种晶形 (1T, 2H, 3R) 的结构特点,如图2所示。在此基础上,作者详细介绍了提高 MoS2本征催化活性以及整体催化性能的有效策略,包括增加活性位点、边缘位点、基平面的缺陷密度、电子结构与晶相的调控。

图2. MoS2不同的晶体结构

 

该综述重点介绍了近期通过相变工程来调控晶相与电子结构,将MoS2由常见的2H相(半导体相)转变为亚稳的1T相(金属相),进而增加提高本征催化活性的策略,如图3所示。文章同时也介绍了其它重要的MX2材料、WS2材料在通过相调控由2H转变为1T相方面的催化研究进展。

图3. 转化为金属1T相,并伴随着增强的本征HER催化活性

 

最近,借助多孔1T-MoS2的典型样品,人们全面认识了相、边缘、空位等几类因素对于析氢反应的贡献,如图4所示。这也是迄今纯相 MoS2显示的最好的HER催化性能。

图4. 多孔1T-MoS2作为典型的电催化剂性质与微结构

 

随后作者回顾了其它提高 MoS2材料HER整体催化性能的方法:与导电基质复合, 或者直接在无定形MoSx、无定形MoSxCly以及MoSexCly中实现高催化活性,如图5所示

图5. 无定形的MoSxClyand MoSexCly HER催化剂

 

文章还对光电化学产氢的原理及重要参数进行解析,从半导体、催化剂、半导体-催化剂界面三方面详细回顾了由 MoS2与各种半导体组成的集成光电化学系统中的若干关键研究进展,特别是采用 p-Si 与 1T-MoS2(如图6所示)或MoQxCly 的组合。这些例子阐述了几点设计高性能集成光电化学析氢系统的关键因素。该系统可用于直接将太阳能转换为可用的燃料,为进一步设计高效的太阳能水分解系统提供了有益的参考。

图6 在p-Si表面使用1T-MoS2作为催化剂的PEC系统


文章的最后对高丰度元素组成的新型HER电催化剂与PEC系统目前存在的挑战和未来发展的方向进行了展望,作者认为在机理研究、理论与实验结合、集成PEC产氢系统等方面还有许多的工作可以开展。

 

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